【項目復現】MOOSE-Chem 用于重新發現未見化學科學假說的大型語言模型

項目地址

ZonglinY/MOOSE-Chem: [ICLR 2025] --- ZonglinY/MOOSE-Chem: [ICLR 2025] https://github.com/ZonglinY/MOOSE-Chem

git代碼同步：

同步地址如下：QianPengfei1/MOOSE-Chem: [ICLR 2025] <MOOSE-Chem: Large Language Models for Rediscovering Unseen Chemistry Scientific Hypotheses>

如何同步：
1.(4 封私信 / 36 條消息) github配置SSH-Key保姆級教程 - 知乎
2.(4 封私信 / 36 條消息) 如何將本地的代碼同步到GitHub或者將GitHub更改后的代碼同步到本地 - 知乎

配置main

先按照入門安裝項目，接著打開main.sh

api-key和三個小部分的模型

第一部分先是配置api-key和三個小部分的模型，這里為了節約資源，配置的本地key。

# api_type: Set to 0 for OpenAI API key, or 1 for Azure OpenAI API key.
api_type=0
api_key="sk-"
base_url="http://localhost:6399/v1"model_name_insp_retrieval="deepseek-r1:7b"
model_name_gene="deepseek-r1:7b"
model_name_eval="deepseek-r1:7b"

這邊需要注意，文件名會默認帶上model的名字，linux系統可以帶“：”，但是win不行，在我的倉庫已經對其進行修改，將“：”替代為“-”。并在輸入輸出讀取的時候修改。

假設評估（Hypothesis Ranking）

# 假說排序
# --custom_inspiration_corpus_path: 自定義靈感語料庫的路徑。
# 留空 ("") 則使用由 --corpus_size 控制的默認語料庫。python -u ./Method/evaluate.py --model_name ${model_name_eval} \--api_type ${api_type} --api_key ${api_key} --base_url ${base_url} \--chem_annotation_path ./Data/chem_research_2024.xlsx --corpus_size 150 \--hypothesis_dir ${checkpoint_root_dir}/hypothesis_generation_${model_name_gene}_${output_dir_postfix}.json \--output_dir ${checkpoint_root_dir}/evaluation_${model_name_eval}_${output_dir_postfix}.json \--if_save 1 --if_load_from_saved 0 \--if_with_gdth_hyp_annotation 0 \--custom_inspiration_corpus_path ${custom_inspiration_corpus_path}

對生成的假設打分排序（新穎性、可行性、影響力、科學性）
輸出帶分數的假設列表

🎯 目的：選出 top-1 假設供研究人員參考

假設顯示（Display）

# ## Hypothesis Display
## 假說展示
# python -u ./Preprocessing/custom_research_background_dumping_and_output_displaying.py --io_type 1 \
#         --evaluate_output_dir ${checkpoint_root_dir}/evaluation_${model_name_eval}_${output_dir_postfix}.json \
#         --display_dir ${display_txt_file_path}

將最終結果格式化輸出到文本文件
取消注釋此行可生成人類可讀的?.txt?文件

?分析：Groundtruth 排名對比（可選）

## Analysis: Ranking Groundtruth Hypothesis Between Generated Hypothesis
#分析：在生成的假說之間對真實假說進行排序
# python -u ./Analysis/groundtruth_hyp_ranking.py --model_name ${model_name} \
#         --api_type ${api_type} --api_key ${api_key} --base_url ${base_url} \
#         --evaluate_result_dir ${checkpoint_root_dir}/evaluation_${model_name}_corpus_150_survey_1_gdthInsp_1_intraEA_1_interEA_1_bkgid_ \
#         --if_save 1 --output_dir ${checkpoint_root_dir}/groundtruth_hypothesis_automatic_scores_four_aspects_${model_name}.json

如果你有真實標注的“正確假設”，可用此腳本分析模型是否能把它們排前面
當前被注釋，一般用于論文實驗分析

項目說明

以下為每步操作，詳細代碼說明注釋在倉庫的各個文件下。

第 1 步：（可選）提供自定義研究背景——或使用默認基準

可以將自己的?research_question?和?background_survey?作為輸入提供。

否則，系統將使用內置基準。

為了提供自定義輸入：

打開?./Preprocessing/custom_research_background_dumping_and_output_displaying.py
在?research_background_to_json()?函數中，手動填寫：
research_question
background_survey

在?main.sh?：
設置?custom_research_background_path?，用于存儲自定義的?research_question?和?background_survey
除以下命令外，注釋掉所有其他 Python 命令
## Custom Research Background Dumping
## Modify 'research_question' and 'background_survey' in research_background_to_json()
python -u ./Preprocessing/custom_research_background_dumping_and_output_displaying.py --io_type 0 \--custom_research_background_path ${custom_research_background_path}
?然后運行?bash main.sh?。

? 完成后，這將生成一個自定義的研究背景文件，可用于后續步驟。

第 2 步：（可選）使用自定義靈感語料庫——或使用默認基準

可以提供自己的靈感語料庫（標題和摘要）來設置假設搜索空間。如果未提供，系統將使用基準數據集中的默認選項。

? 提供自定義語料庫的兩種方式：
選項 1：手動編寫
準備一份論文列表，并按照以下格式保存：
[[title1, abstract1], [title2, abstract2], ...]
保存到?custom_inspiration_corpus_path
選項 2：使用 Web of Science 批量下載

Prepare the Raw Data??準備原始數據

使用 Web of Science 按期刊名稱搜索論文，并可選擇通過關鍵詞進行篩選。
勾選所需論文的復選框。
點擊頂部菜單中的"導出"。
選擇"Excel"作為格式。
Set?"Record Content"?to?"Author, Title, Source, Abstract"
點擊"導出"下載文件（文件應具有?.xlsx?或?.xls?擴展名）。將所有?.xlsx?或?.xls?文件保存到一個文件夾中以便進一步處理。

?編輯?main.sh

將?custom_raw_inspiration_data_dir?設置為包含你的?.xlsx?或?.xls?文件的文件夾路徑
將?custom_inspiration_corpus_path?設置為處理后的靈感語料庫的預期輸出路徑
除以下命令外，注釋掉所有其他 Python 命令
## Custom Inspiration Corpus Construction
python -u ./Preprocessing/construct_custom_inspiration_corpus.py \--raw_data_dir ${custom_raw_inspiration_data_dir} \--custom_inspiration_corpus_path ${custom_inspiration_corpus_path}
Run the Script??運行腳本
bash main.sh
? 完成后，這將生成一個自定義靈感語料庫文件，可用于后續步驟。

第 3 步：靈感獲取

如果使用自定義研究背景和靈感語料庫：

main.sh?中的以下變量應在第 1 步和第 2 步中已經設置好了（保持原樣即可）：

custom_research_background_path：包含research_question?和?background_survey
custom_inspiration_corpus_path：這個是靈感庫，類似于[[title1, abstract1], [title2, abstract2], ...]

如果你使用的是默認基準：

將兩個變量都設置為空字符串：

custom_research_background_path=""
custom_inspiration_corpus_path=""main.sh中：注釋掉除下面這行以外的所有 Python 命令：
## Inspiration Retrieval
# --custom_research_background_path: Path to custom research question and background survey.
#    Leave empty ("") to use the default from TOMATO-Bench.
# --custom_inspiration_corpus_path: Path to custom inspiration corpus.
#    Leave empty ("") to use the default corpus controlled by --corpus_size.
python -u ./Method/inspiration_screening.py --model_name ${model_name_insp_retrieval} \--api_type 1 --api_key ${api_key} --base_url ${base_url} \--chem_annotation_path ./Data/chem_research_2024.xlsx \--output_dir ${checkpoint_root_dir}/coarse_inspiration_search_${model_name_insp_retrieval}_${output_dir_postfix}.json \--corpus_size 150 --if_use_background_survey 1 --if_use_strict_survey_question 1 \--num_screening_window_size 15 --num_screening_keep_size 3 --num_round_of_screening 4 \--if_save 1 --background_question_id 0 --if_select_based_on_similarity 0 \--custom_research_background_path ${custom_research_background_path} \--custom_inspiration_corpus_path ${custom_inspiration_corpus_path}

?然后運行?bash main.sh?。

從大規模靈感庫中篩選出相關靈感
關鍵參數：
- --corpus_size 150: 使用前 150 條靈感
- --num_screening_window_size 15: 每次看 15 條
- --num_round_of_screening 4: 多輪篩選
- --num_screening_keep_size 3: 每輪保留 top-3

🎯 用途：粗篩出最相關的幾條靈感用于后續假設生成

第 4 步：假設組合第 4 步：假設組合

在?main.sh?中：

保留在上一步中選擇的?custom_research_background_path?和?custom_inspiration_corpus_path?。
注釋掉除下面這行以外的所有 Python 命令：

python -u ./Method/hypothesis_generation.py --model_name ${model_name_gene} \--api_type ${api_type} --api_key ${api_key} --base_url ${base_url} \--chem_annotation_path ./Data/chem_research_2024.xlsx --corpus_size 150 --if_use_strict_survey_question 1 --if_use_background_survey 1 \--inspiration_dir ${checkpoint_root_dir}/coarse_inspiration_search_${model_name_insp_retrieval}_${output_dir_postfix}.json \--output_dir ${checkpoint_root_dir}/hypothesis_generation_${model_name_gene}_${output_dir_postfix}.json \--if_save 1 --if_load_from_saved 0 \--if_use_gdth_insp 0 --idx_round_of_first_step_insp_screening 2 \--num_mutations 3 --num_itr_self_refine 3  --num_self_explore_steps_each_line 3 --num_screening_window_size 12 --num_screening_keep_size 3 \--if_mutate_inside_same_bkg_insp 1 --if_mutate_between_diff_insp 1 --if_self_explore 0 --if_consider_external_knowledge_feedback_during_second_refinement 0 \--inspiration_ids -1  --recom_inspiration_ids  --recom_num_beam_size 5  --self_explore_inspiration_ids   --self_explore_num_beam_size 5 \--max_inspiration_search_steps 3 --background_question_id 0  \--custom_research_background_path "" \--custom_inspiration_corpus_path ""# --custom_research_background_path ${custom_research_background_path} \# --custom_inspiration_corpus_path ${custom_inspiration_corpus_path}

這里?--inspiration_dir?應該與靈感檢索步驟中使用的?--output_dir?設置相同。

Then run?bash main.sh.??然后運行?bash main.sh?。

基于篩選出的靈感 + 背景知識，生成多個科學假設
關鍵參數：
- --num_mutations 3: 每個假設變異出 3 個新版本
- --num_itr_self_refine 3: 自我精煉迭代次數
- --if_mutate_between_diff_insp 1: 是否跨靈感融合創新

🎯 輸出：生成多個假設，保存為 JSON

第 5 步：假設排序

?在?main.sh?中：

保留你在上一步中選擇的?custom_inspiration_corpus_path?。
除了下面這一行以外的所有其他 Python 命令都進行注釋：

# 假說排序
# --custom_inspiration_corpus_path: 自定義靈感語料庫的路徑。
# 留空 ("") 則使用由 --corpus_size 控制的默認語料庫。# python -u ./Method/evaluate.py --model_name ${model_name_eval} \
#         --api_type ${api_type} --api_key ${api_key} --base_url ${base_url} \
#         --chem_annotation_path ./Data/chem_research_2024.xlsx --corpus_size 150 \
#         --hypothesis_dir ${checkpoint_root_dir}/hypothesis_generation_${model_name_gene}_${output_dir_postfix}.json \
#         --output_dir ${checkpoint_root_dir}/evaluation_${model_name_eval}_${output_dir_postfix}.json \
#         --if_save 1 --if_load_from_saved 0 \
#         --if_with_gdth_hyp_annotation 0 \
#         --custom_inspiration_corpus_path ""
#         # --custom_inspiration_corpus_path ${custom_inspiration_corpus_path}

這里?--hypothesis_dir?應該與假設組合步驟中使用的?-output_dir?設置相同。
如果使用自定義研究問題和背景調查，?--if_with_gdth_hyp_annotation?應設置為 0，除非自定義研究問題可以獲得真實假設（在這種情況下，加載真實假設的函數?load_chem_annotation()?需要修改）。

然后運行?bash main.sh?。

第 6 步：（可選）顯示排序生成的假設

在?`main.sh`?中：

將?display_txt_file_path?設置為一個 txt 文件，用于顯示排名生成的假設。
除了下面這一行以外的所有其他 Python 命令都進行注釋：

# ## Hypothesis Display
# # 假說展示
# python -u ./Preprocessing/custom_research_background_dumping_and_output_displaying.py --io_type 1 \
#         --evaluate_output_dir ${checkpoint_root_dir}/evaluation_${model_name_eval}_${output_dir_postfix}.json \
#         --display_dir ${display_txt_file_path}

然后運行?bash main.sh?。

Assumption1-RetrieveUnseen.sh?和?Assumption2-Reason2Unknown.sh?包含這些三個基本命令的組合（具有不同的 arg 參數），用于研究 LLMs 在這三個方面的能力。

項目復現及分析

第1、2步省略，用默認基準測試

第 3 步：靈感獲取

輸入：

custom_research_background_path：包含research_question?和?background_survey

默認：我們如何設計一種柔性熱原電池裝置，在從體熱中可持續收集能量的同時，最大化卡諾相對效率和機械魯棒性？

custom_inspiration_corpus_path：這個是靈感庫，類似于[[title1, abstract1], [title2, abstract2], ...]

樣例：
?

{"title": "通過交互式動態可視化增強視覺推理：改進的實驗計劃","description": "本改進的實驗計劃專注于嚴格評估一種將MINT-CoT提示與真正的交互式動態視覺推理相結合的方法，解決了關于需要明確測試交互性而不僅僅是標記操作的反饋。","experimental_design": {"objective": "嚴格評估并證明在基于MINT-CoT的視覺-語言模型（VLM）推理鏈中集成用戶引導的交互和動態視覺生成功能的有效性。目標是分離出歸因于特定交互性的性能增益與那些僅通過呈現更多標記或信息而獲得的增益。","baselines": [{"id": "1","name": "僅使用靜態輸入的標準VLM推理（無交互）","description": "使用能夠處理圖像和文本的基礎視覺-語言模型。它使用*一個*以靜態方式呈現的視覺輸入執行推理，與原始的MINT-CoT方法一致，但沒有任何交互機制。","provides_cot_output": true,"capabilities": ["基礎VLM推理", "靜態圖像輸入與處理"],"prediction_method": "僅基于對其提供的單一靜態視覺輸入的分析生成文本輸出。"},{"id": "2","name": "帶有靜態標記交錯的MINT-CoT（當前方法 - 標記焦點）","description": "使用根據MINT-CoT方法提示的視覺-語言模型。它在文本推理步驟*中*交錯靜態視覺輸入的標記表示，但在鏈中不生成新的視覺。","provides_cot_output": true,"capabilities": ["MINT-CoT提示", "靜態圖像標記輸入"],"prediction_method": "通過明確交替文本推理與基于*靜態*視覺數據的引用/計算步驟來生成思維鏈（CoT）響應。"},{"id": "3","name": "增強了動態交互的MINT-CoT（建議方法）","description": "使用與基線2相同的視覺-語言模型和MINT-CoT提示結構，但關鍵地修改為包含一個用于*動態交互*的內部或外部機制。該系統在推理過程中主動根據其推理步驟生成視覺輸出。","provides_cot_output": true,"capabilities": ["動態視覺生成", "交互式CoT推理"],"prediction_method": "生成思維鏈（CoT）響應，但在特定點，根據正在進行的推理動態創建新的視覺。此功能建立在核心VLM之上，并可能與標準圖像生成模型集成。"}

輸出：相關文獻片段

[{"我們如何設計一種柔性熱原電池裝置，在從體熱中可持續收集能量的同時，最大化卡諾相對效率和機械魯棒性？": [[["烷氧基功能化離子液體電解質：理解鈣離子形態的離子配位以合理設計鈣電解質","該候選方案直接針對多價離子電池的電解質設計，這與關于提高電解質性能以實現高倍率和穩定電池系統的背景研究問題密切相關。該研究提供了如何通過控制離子形態來合理設計電解質的見解，這對于實現高離子電導率和穩定的電極-電解質界面至關重要。"],["二維過渡金屬碳化物（MXenes）的電磁干擾屏蔽","雖然該候選方案側重于EMI屏蔽，但它展示了二維材料在先進功能應用中的潛力，這與開發用于能源存儲系統的新型材料的更廣泛目標相一致。使用MXenes作為柔性導電材料可以啟發開發多功能電解質材料，這些材料還可以提供額外的好處，如電池系統中的EMI屏蔽。"],["新型波紋狀二維溴化鉛鈣鈦礦中的白光發射和結構畸變","該候選方案探索了二維鈣鈦礦的結構和光學特性，這些是光電子應用中有前途的材料。雖然與電解質沒有直接關系，但該研究強調了結構工程在調整材料性能中的重要性，這可以啟發在設計中采用類似的方法來定制離子傳輸特性和增強穩定性。"],["通過鏈狀硅酸鹽的一維到三維拓撲縮合實現的三維超大孔沸石","該候選方案直接解決了創建具有增加孔隙率以容納大分子的材料的挑戰，這是當前合成方法中的一個關鍵限制。ZEO-3的開發，一種具有前所未有的孔結構的高度穩定的沸石，與關于改進合成能力以處理大分子的背景研究問題緊密相關。這一創新可以啟發設計用于催化和吸附應用的多孔材料的新方法。"],["用于固定化增強醇電催化氧化的TEMPO修飾線性聚乙烯亞胺","該候選方案展示了一種通過固定化增強電催化活性的方法，這與關于提高催化效率的背景研究問題相關。將TEMPO共價固定在聚合物基質上并形成水凝膠電極的方法，為創建穩定高效的電催化劑提供了一種新穎策略，這可以啟發其他催化系統的類似策略。"

這邊源代碼稍微有點問題，為空的話參數傳不進去，用默認參數得這么寫：

python -u ./Method/inspiration_screening.py --model_name ${model_name_insp_retrieval} \--api_type ${api_type} --api_key ${api_key} --base_url ${base_url} \--chem_annotation_path ./Data/chem_research_2024.xlsx \--output_dir ${checkpoint_root_dir}/coarse_inspiration_search_${model_name_insp_retrieval}_${output_dir_postfix}.json \--corpus_size 150 --if_use_background_survey 1 --if_use_strict_survey_question 1 \--num_screening_window_size 15 --num_screening_keep_size 3 --num_round_of_screening 4 \--if_save 1 --background_question_id 0 --if_select_based_on_similarity 0  \--custom_research_background_path "" \--custom_inspiration_corpus_path ""#  --custom_research_background_path ${custom_research_background_path} \#  --custom_inspiration_corpus_path ${custom_inspiration_corpus_path}

不會自動創建輸出文件夾，修改inspiration_screening.py的第92行開始
?

# save filesif self.args.if_save:# === 關鍵修復：確保輸出目錄存在 ===import osoutput_dir = self.args.output_diros.makedirs(os.path.dirname(output_dir), exist_ok=True)# 保存文件with open(output_dir, 'w', encoding='utf-8') as f:json.dump([organized_Dict_bkg_q_2_screen_results, Dict_bkg_q_2_ratio_hit], f, indent=2, ensure_ascii=False)print("\nSaved to: ", output_dir)else:print("\nNot saved.")

得到中間結果：

MOOSE-Chem/Checkpoints/coarse_inspiration_search_deepseek-r1:7b_.json

發現think會對結果帶來影響，改用

ollama pull cnshenyang/qwen3-nothink:14b

又發現在win端“：”會保存不進文件夾（非法字符），寫了一個檢測，把“：”替換成“-”。

最終得到結果：MOOSE-Chem\Checkpoints\coarse_inspiration_search_hoangquan456\qwen3-nothink-8b_.json。文件內容樣例在前面已給出。

第 4 步：假設組合第 4 步：假設組合

輸入：

custom_research_background_path：包含research_question?和?background_survey

默認：我們如何設計一種柔性熱原電池裝置，在從體熱中可持續收集能量的同時，最大化卡諾相對效率和機械魯棒性？

custom_inspiration_corpus_path：這個是靈感庫，類似于[[title1, abstract1], [title2, abstract2], ...]
?--inspiration_dir?應該與靈感檢索步驟中使用的?--output_dir?設置相同。

輸出MOOSE-Chem\Checkpoints\hypothesis_generation_hoangquan456\qwen3-nothink-8b_.json

輸出樣例：
?

{"我們如何設計一種靈活的熱電化學器件，使其能同時最大化卡諾相對效率和機械魯棒性，以實現從體熱中可持續地收集能量？": {"鐵/亞鐵氰化物氧化還原電對在有機-水溶液中的高熱電勢": {"0": [["為了設計一種能同時最大化卡諾相對效率和機械魯棒性的靈活熱電化學器件，我們提出集成一種具有分級多孔結構的雙網絡電解質系統，旨在放大鐵/亞鐵氰化物氧化還原電對的熱電勢，同時增強機械彈性。這一假設基于以下原理：熱電化學器件的熱電勢取決于氧化還原系統的熵變，這可以通過分子水平上對電解質的修飾來調控。。。
n\n| **標準**     | **現狀**                 | **改進建議**                                                                 |\n|-------------------|------------------------------------|-----------------------------------------------------------------------------------------------|\n| **具體性**   | 部分滿足                      | 明確定義材料、合成方案和實驗條件。                    |\n| **新穎性**       | 有潛力但需詳細闡述   | 強調結構和電解質的獨特整合，以及它如何解耦性能。 |\n| **有效性**      | 合理但需夯實基礎      | 用模型或先前數據證明假設的合理性，并定義清晰的性能指標。            |\n| **重要性**  | 籠統但可更精煉     | 突出應用以及該方法如何應對具體的現實世界挑戰。             |\n\n---\n\n### **結論**\n\n該假設**在科學上是合理的，但需要在具體性、新穎性和驗證方面進行改進**以滿足頂級化學期刊的標準。通過**具體化組件和方法**、**強調獨特整合**、**用模型證明假設**以及**將范圍錨定在現實世界應用中**，該假設可以提升為一個引人注目且有影響力的研究提案。"],["為了設計一種能同時最大化卡諾相對效率和機械魯棒性的靈活熱電化學器件，我們提出集成一種具有分級多孔結構的雙網絡電解質系統，旨在放大鐵/亞鐵氰化物氧化還原電對的熱電勢，同時增強機械彈性。電解質將由含有10%二甲基亞砜（DMSO）的鐵/亞鐵氰化物水溶液組成，選擇DMSO是因為其Hildebrand溶解度參數（10.7 MPa^(1/2)）可誘導顯著的溶劑化殼重排，增加氧化還原系統的熵變，從而增強熱電勢。氧化還原電對將是Fe3?/Fe2?，選擇它們是因為其穩定性和高熱電勢。雙網絡聚合物instead of vague terms like “maximizing Carnot-relative efficiency,” define **specific metrics** (e.g., power output, efficiency percentage, or conversion factor) and tie them to **measurable outcomes** (e.g., how mechanical resilience is tested under stress without compromising thermoelectric performance).  \n\n---\n\n### **4. 重要性**  \n**現狀**: 該假設通過引入**解耦機械和熱電性能的新穎機制**而**具有潛在重要性**。然而，通過強調更廣泛的影響，重要性可以得到**增強**。  \n\n**建議**:  \n- **突出實際應用**：闡明該器件如何用于**現實場景**（例如，廢熱回收、柔性電子器件或可穿戴設備）以展示其**實用價值**。  \n- **強調對該領域的貢獻**：通過明確說明它如何超越現有工作（例如，引入新的設計原則、解決已知限制或實現新穎應用），將假設構建為熱電化學系統的**一個進步**。  \n- **提及可擴展性的潛力**：如果雙網絡設計和各向異性孔隙率可以**擴大規模**用于工業或商業用途，這應被強調為**關鍵優勢**和**潛在影響**。  \n\n---\n\n### **建議總結**  \n| 標準       | 需要改進？ | 建議                                                                 |\n|----------------|------------------|------------------------------------------------------------------------|\n| **具體性** | 是              | 添加精確的合成步驟、測量方案和操作參數。 |\n| **新穎性**     | 是              | 闡明雙網絡設計和各向異性孔隙率如何新穎。 |\n| **有效性**    | 是              | 驗證熱力學模型，解決技術局限性，并定義可衡量的結果。 |\n| **重要性**| 是              | 突出更廣泛的應用、實用價值和對該領域的貢獻。 |\n\n---\n\n通過沿著這些思路改進假設，該提案將更加**方法學上具體、新穎、科學有效且有影響力**，從而增加其在頂級化學期刊中被接受的機會。",[[3,3,3,4],["該假設建立在熱電化學系統和氧化還原化學的既定原理之上，具有通過溶劑化殼重排和機械設計增強熱電勢的合理機制。然而，一些假設（例如，確切的溶解度參數效應）沒有得到充分證實。","雙網絡力學、各向異性孔隙率和氧化還原熵放大的整合是一種新穎的組合，盡管它擴展了熱電化學材料中的現有概念。它不是一個根本性的新原理。","該假設通過解耦機械和熱電性能，解決了熱電化學系統中的一個有意義挑戰，這可以推動能量收集技術的發展。然而，其影響僅限于特定的應用領域。","該假設提供了詳細的實驗程序、材料組成和測量方法，使其具有可操作性以便復制。然而，一些參數（例如，溶劑化殼重排）缺乏清晰的機制基礎。"]]]],"1": [["為了設計一種能同時最大化卡諾相對效率和機械魯棒性的靈活熱電化學器件，我們提出一種與響應性聚合物基質集成的動態電解質系統。電解質將由含有可調有機添加劑的鐵/亞鐵氰化物。。

輸出主要包含了生成的假說

第 5 步：假設排序

輸出：--hypothesis_dir。就是假設組合步驟中使用的?-output_dir?。

輸出：MOOSE-Chem\Checkpoints\evaluation_hoangquan456\qwen3-nothink-8b_.json

何設計一種柔性熱電裝置，使其在從人體熱能中實現可持續能量采集時，同時最大化卡諾相對效率和機械穩健性？：
為設計這種柔性熱電裝置，我們提出將動態電解質系統與響應性氧化還原活性水凝膠集成。該電解質由可調諧有機添加劑（如N-甲基-2-吡咯烷酮，NMP）組成的鐵/亞鐵氰化物溶液構成，通過調節溶劑特性增強熱電功率。電解質由鐵/亞鐵氰化物溶液構成，并添加可調有機助劑（如N-甲基-2-吡咯烷酮，NMP），通過改性離子溶劑化殼層來增強熱電功率。分子動力學模擬證實，這種改性通過形成不同溶劑化層實現。氧化還原活性水凝膠由聚N-異丙基丙烯酰胺（PNIPAM）與纖維素納米晶體（CNC）交聯構成，通過點擊化學將Fe3?/Fe2?氧化還原活性分子共價接枝至PNIPAM主鏈。在機械應變作用下，PNIPAM水凝膠發生應變誘導相變，由親水性狀態轉變為疏水性狀態。該相變引發電解質組分的局部重分布，促進溶劑化殼層重排并增強熱電功率。碳納米棒（CNC）納米增強結構旨在提升機械穩健性，其力學性能基于CNC的楊氏模量與PNIPAM的粘彈性行為進行預測。水凝膠采用紫外光交聯法合成，確保氧化還原活性涂層在機械應力下的化學穩定性。基于PNIPAM的粘彈性弛豫時間，動態響應時間估算為~5秒。原位拉曼光譜（785 nm激發，1秒時間分辨率）將監測氧化還原狀態變化，電化學阻抗譜（EIS，頻率范圍10 Hz-1 MHz）則追蹤熱力學響應。該系統通過機械應力動態調節熱電功率的能力，開創了“智能電解質”概念——將機械應變作為氧化還原熱力學的可調參數。此設計深化了對機械應力與電化學過程耦合機制的理解，為軟電子學與可穿戴能量采集領域自適應材料提供了創新路徑。5.0, [5, 5, 5, 5], “鐵/鐵氰化物氧化還原偶聯體系在有機-水溶液中高熱電功率”, 1, [“鐵/鐵氰化物氧化還原偶聯體系在有機-水溶液中高熱電功率”, “1”]], ["本假說提出一種創新應變響應熱電系統，融合具有氧化還原活性的水凝膠、三維離子導電金屬有機框架（MOF）及動態共價網絡（DCN），通過機械變形調控氧化還原熱力學。通過自由基聚合N-異丙基丙烯酰胺（NIPAM）并嵌入Fe\u00b2\u207a-EDTA配合物，合成了具有溶劑致色響應性的氧化還原活性水凝膠。MOF支架由Zn-MOF-74經溶劑熱法合成，并通過羧基官能團化實現水凝膠錨定。DCN通過聚乙二醇（PEG）與功能化MOF節點間的銅(I)催化疊氮-炔烴點擊反應形成，實現應變響應性離子傳輸。機理上，機械應變誘導水凝膠網絡發生構象變化，觸發相分離并重新分布Fe2?-EDTA絡合物。這種重分布改變局部介電環境，通過溶劑化動力學與電荷轉移調節氧化還原電位。MOF支架通過提供多孔離子傳導通路促進離子傳輸，而DCN則在應變作用下通過共價鍵的斷裂與重組實現可逆機械變形。水凝膠的膨脹行為、MOF的離子傳導能力與DCN的應變響應機制之間動態交互作用，形成了可調諧的氧化還原電位，進而通過電荷重新分布和熵驅動能量轉換影響熱電響應。各組分均采用成熟方法合成：以NIPAM為基的含Fe2?-EDTA水凝膠通過氮氣環境下的自由基聚合制備，隨后進行后聚合絡合；Zn-MOF-74經溶劑熱法合成，其羧基通過與PEG-NH?酯化反應實現功能化。通過PEG-疊氮基與MOF-炔烴節點發生點擊反應形成DCN，交聯密度經優化以平衡機械強度與應變響應性。表征方法包括：FTIR檢測共價鍵、XRD分析MOF結晶度、SEM觀察形態。應變誘導的氧化還原調控由雙重機制主導：(1) 機械變形導致水凝膠膨脹，改變F

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樣例：
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假設ID：0
平均評分：5.0；評分：[5, 5, 5, 5]
輪次數：1
為設計一種能同時最大化卡諾相對效率與機械強韌性的柔性熱電裝置，我們提出將動態電解質系統與響應性氧化還原活性水凝膠集成。該電解質由鐵(II)/鐵(III)氰化物溶液與可調有機添加劑（如N-甲基-2-吡咯烷酮，NMP）組成，通過調節離子溶劑化殼層增強熱電功率。分子動力學模擬證實，這種調節是通過形成不同溶劑化層實現的。氧化還原活性水凝膠由聚N-異丙基丙烯酰胺（PNIPAM）與纖維素納米晶體（CNC）交聯構成，通過點擊化學將Fe3?/Fe2?氧化還原活性分子共價接枝至PNIPAM主鏈。在機械應變作用下，PNIPAM水凝膠發生應變誘導相變，由親水性狀態轉變為疏水性狀態。該相變引發電解質組分的局部重分布，促進溶劑化殼層重排并增強熱電功率。CNC納米增強結構旨在提升機械穩健性，其力學性能基于CNC的楊氏模量與PNIPAM的粘彈性行為進行預測。該水凝膠采用紫外光交聯法合成，確保氧化還原活性涂層在機械應力下的化學穩定性。基于PNIPAM的粘彈性弛豫時間，動態響應時間估計約為5秒。原位拉曼光譜（激發波長785 nm，時間分辨率1秒）將監測氧化還原狀態變化，電化學阻抗譜（EIS，頻率范圍10 Hz–1 MHz）則追蹤熱力學響應。該系統通過機械應力動態調節熱電功率的能力，開創了“智能電解質”概念——將機械應變作為氧化還原熱力學的可調參數。此設計深化了對機械應力與電化學過程耦合機制的理解，為軟電子學與可穿戴能量采集領域自適應材料提供了創新路徑。

假說ID：1
平均得分：5.0；評分：[5, 5, 5, 5]
輪次：2
本假說提出一種創新的應變響應熱電系統，通過結合氧化還原活性水凝膠、三維離子導電金屬有機框架（MOF）及動態共價網絡（DCN），實現機械變形調控氧化還原熱力學。通過自由基聚合法將嵌入Fe2?-EDTA配合物的N-異丙基丙烯酰胺（NIPAM）合成具有溶劑致色響應性的氧化還原活性水凝膠。Zn-MOF-74構成的MOF支架經溶劑熱法合成，并通過羧基官能團化實現水凝膠錨定。DCN由聚乙二醇（PEG）與功能化MOF節點間經Cu(I)催化的疊氮-炔烴點擊化學反應形成，賦予應變響應性離子傳輸能力。

機理上，機械應變誘導水凝膠網絡構象改變，觸發相分離并重分布Fe2?-EDTA復合物。這種重分布改變局部介電環境，通過溶劑化動力學與電荷轉移調節氧化還原電位。MOF支架通過提供多孔離子傳導通路促進離子傳輸，而DCN在應變作用下通過共價鍵的斷裂與重組實現可逆機械變形。水凝膠的膨脹行為、MOF的離子傳導能力與DCN的應變響應機制之間動態交互，形成了可調諧的氧化還原電位，進而通過電荷重新分布和熵驅動能量轉換影響熱電響應。