在能源轉型的浪潮中，納米催化劑正成為推動能源技術突破的關鍵力量。多元素納米顆粒（Polyelemental Nanoparticles）憑借其獨特的元素協同效應，展現出在能源催化領域的巨大潛力。然而，合成這些復雜體系的納米顆粒面臨著諸多挑戰，如何精準調控其成分與形貌，成為當前研究的焦點。復旦大學陳鵬程研究員團隊在《ACS Applied Energy Materials》上發表的最新成果，為這一領域帶來了新的曙光。
研究亮點
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創新合成策略：復旦大學團隊系統綜述了多元素納米顆粒的合成策略，涵蓋“自上而下”的物理制備和“自下而上”的化學合成技術，解析了熱力學調控與動力學干預在多元素精準復合中的關鍵作用。
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結構與性能優化：深入探討了無序固溶體、有序金屬間化合物及多相異質結三類典型結構在催化反應中的性能優化機制，揭示了元素空間分布對活性位點吸附能與反應路徑的調控規律。
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理論與實驗結合：通過對比不同催化體系（如水分解、燃料電池）的實驗與理論結果，提出了多元素協同設計原則，為開發高效、低成本能源催化劑提供了理論依據與技術路線。
圖文解析
自上而下合成方法
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掃描探針光刻（SPBCL）：基于納米反應器限制原理，SPBCL通過探針沉積含金屬前驅體的聚合物液滴，在熱退火過程中實現多元素共限域成核與結構演化。Mirkin團隊利用該技術構建了五元（AuAgCuCoNi）納米顆粒庫，其界面能平衡機制由DFT計算驗證。XRD顯示各層合金的晶格參數差異，表明晶格畸變誘導的電子效應可優化催化位點吸附能。
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物理氣相沉積（PVD）：通過多源共濺射結合掩模技術，Ludwig團隊制備了非貴金屬ORR催化劑組合庫。SEM顯示顆粒尺寸分布窄，XPS證實表面富集低價態金屬，增強氧吸附活性。濺射技術通過調控基底溫度實現原子級均勻沉積，顯著提升質量傳輸效率。
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激光燒蝕與球磨法：脈沖激光轟擊多層金屬膜可快速合成CoCrFeMnNi高熵合金，TEM顯示單晶結構且無配體包覆。球磨法結合高溫退火制備Co?MnNiCuZnO?高熵氧化物，EDS面掃顯示元素分布均勻，但球磨導致粒徑分散寬，需后續尺寸篩選。
自下而上合成方法
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膠體合成與流動反應器一鍋法：通過控制前驅體還原動力學，HAADF-STEM顯示Pt殼層厚度為1.2 nm，XANES證實Pt電子態受Pd核壓縮應變調控，ORR質量活性提升3倍。流動反應器在低溫下合成15元亞2 nm合金，XRD寬化峰表明高無序度，而XPS顯示表面富集Pt/Ru，協同提升HER活性。
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納米反應器與熔鹽合成：樹枝狀分子模板法制備的亞納米簇通過EXAFS證實配位數降低，增強CO?RR選擇性。熔鹽法合成III-V族量子點，PL光譜顯示GaAs量子點熒光量子產率達45%，優于有機相合成，歸因于高溫消除晶格缺陷。
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快速熱沖擊與液態金屬輔助合成：焦耳熱沖擊法在2000 K/55 ms條件下合成八元HEA，TEM-EDS證實元素均勻分布，SAED顯示單晶衍射斑點。液態金屬（Ga基質）降低混合焓，實現W-Ta等高熔點元素合金化，XRD顯示非晶-晶界復合結構，增強酸性OER穩定性。
電催化應用機制解析
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無序高熵結構：PtFeCoNiCuZn HEA通過晶格畸變誘導壓縮應變，XPS顯示Pt 4f結合能正移，降低OH*吸附能，ORR質量活性顯著提升。FeCoNiMoCrOOH高熵氫氧化物的OER過電位低，XAS證實Fe3?-O-Mo??電荷轉移通道，抑制金屬溶解。
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有序金屬間化合物：PtCu?金屬間化合物的有序L1?結構通過HAADF-STEM驗證，表面壓縮應變使d帶中心下移，ORR質量活性高。介孔PtPdFeCoNi的BET比表面積和孔徑優化傳質，質量活性較Pt/C提升6倍。
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多相異質結構：Ru-CrO?異質結的界面電荷轉移通過EELS證實，削弱Ru位點H吸附，堿性HOR質量活性高。Pd@Pt二十面體的Pt殼層壓縮應變降低OH*吸附能，ORR半波電位正移，穩定性超10?循環。
總結與展望
復旦大學陳鵬程研究員團隊的這項研究系統總結了多元素納米顆粒在合成方法與能源催化應用中的突破性進展。通過開發掃描探針光刻、焦耳熱沖擊等創新技術，實現了元素組成、晶格有序性和界面結構的精準調控，成功構建了包含多達15種元素的高熵納米顆粒庫。這些納米顆粒在氫/氧演化反應及二氧化碳還原等關鍵能源轉化體系中展現出超越傳統單金屬催化劑的性能。該研究為新型納米催化材料設計提供了多維度的調控范式，對推動高效能源轉換技術和碳中和目標具有重要價值。
未來研究需聚焦四大方向：
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發展四維掃描透射電鏡與同步輻射原位表征技術，解析納米顆粒表面缺陷、元素偏析動態等原子級結構信息。
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開發液態金屬輔助合成等新策略，突破s/f區元素在金屬態納米顆粒中的穩定性瓶頸。
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結合高通量制備與機器學習構建“材料基因庫”，加速多元催化劑理性設計。
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建立多尺度構效關系模型，揭示異質界面電子轉移對多步串聯催化的調控機制。
這些突破將推動納米催化從經驗探索向理論指導的范式轉變，為開發下一代高效電解水器件和碳中和技術提供革命性材料基礎。
論文信息
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期刊：ACS Applied Energy Materials
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標題：Synthesis and Electrocatalytic Applications of Polyelemental Nanoparticles
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作者：復旦大學陳鵬程研究員等
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發表時間：2025年5月19日
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